Originaria di Barrington, un sobborgo di Chicago, ha studiato a Berklee.
Si sposta a New York ed entra a far parte della band del fratello Elliot, i Nomo. I fratelli decidono poi di mettere su una band pop psichedelica, i Wild Belle. Il duo rilascia tre album: Isles, Dreamland e Everybody One of a Kind.
Nel 2019 il padre di Natalie viene ucciso in un incidente d’auto. Natalie mentalmente distrutta dall’accaduto si ritira in un monastero in New Messico e il risultato è Merch, un album gospel folk, una riflessione sulla tragedia, che segna il suo debutto da solita.